分子筛内杂原子的分布能够对阳离子交换产生非常大的影响，并且影响分子筛催化剂的直接吸附和反应性质。尤其是在硅酸铝分子筛中，间隔一个或两个四配位Si原子的成对Al原子对作为甲烷脱氢催化位点的H⁺离子对、或者选择性催化还原NO_x的Cu²⁺等二价离子的电荷平衡非常重要。但是因为硅酸铝分子筛的非化学计量比组成一级非周期性分布的Al原子，导致这种成对的杂原子结构难以表征和证明。

有鉴于此，加州大学圣芭芭拉分校Bradley F. Chmelka等报道通过固相2D ²⁷Al-²⁹Si NMR和²⁹Si-²⁹Si NMR，直接表征分子筛中成对Al原子结构的存在，分别与²⁷Al-O-²⁹Si和²⁹Si-O-²⁹Si局部结构对应。

主要内容

（1）

表征发现，两种骨架Al原子结构相同，但是成对Al原子分布不同的H-CHA分子筛，具有不同的成对Al物种形式和分布，并且导致不同的甲醇脱氢反应催化活性。

（2）

这项研究发展的表征方法有助于拓展杂原子分布位点、分子筛吸附、催化反应的研究。

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Michael B. Schmithorst, Subramanian Prasad, Ahmad Moini, and Bradley F. Chmelka*, Direct Detection of Paired Aluminum Heteroatoms in Chabazite Zeolite Catalysts and Their Significance for Methanol Dehydration Reactivity, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05708

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05708