有效利用可再生X/γ射线或加速电子将二氧化碳和水化学转化为燃料,有望实现碳中和经济;然而,此类过程实施起来具有挑战性,并且需要能够敏化二次电子散射并提供活性金属位点以结合中间体的催化剂的帮助。
在这里,南京航空航天大学Jun Ma,北京大学Maolin Zhai,巴黎萨克雷大学Mehran Mostafav展示了嵌入金属有机框架中的原子Cu-Ni双金属位点,能够在多个辐照循环中高效、选择性地产生CH3OH(~98%)。
文章要点
1)研究人员使用实用的电子束辐照(200keV;40 kGymin−1)和具有成本效益的羟基自由基清除剂可将CH3OH生产率提高至0.27 mmolg−1min−1。
2)此外,时间分辨实验和计算揭示了在纳秒时间尺度上通过水电子附着直接生成CO2·-自由基阴离子,以及级联氢化步骤。
3)研究人员研究重点介绍了用CO2原料生产CH3OH的辐射分解路线,并引入了理想的原子结构来提高性能。
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Hu, C., Jiang, Z., Wu, Q. et al. Selective CO2 reduction to CH3OH over atomic dual-metal sites embedded in a metal-organic framework with high-energy radiation. Nat Commun 14, 4767 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-40418-3
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40418-3