限制直接乙醇燃料电池(DEFC)应用的关键问题是由于其化学稳定的C-C键导致乙醇的电氧化不完全且缓慢。
在此,南京大学Weiping Ding,空军后勤学院Jianqiang Hu,Teng Chen,中南大学Min Liu基于具有级联活性位点的结构良好的Pt/Al2O3@TiAl催化剂,首次提出了一种具有100%C1选择性的独特乙烯介导的乙醇氧化反应(EOR)途径。
文章要点
1)电化学原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)和差示电化学质谱(DEMS)分析表明,乙醇在Al2O3@TiAl表面主要脱水,衍生的乙烯在纳米结构Pt上进一步完全氧化。
2)X射线吸收和密度泛函理论(DFT)研究表明,Pt纳米晶体中掺杂的Al组分可以通过降低反应能垒和消除有毒物质来促进EOR动力学。引人注目的是,Pt/Al2O3@TiAl的比活度为3.83 mA cm-2Pt,比商业Pt/C高7.4倍,并且具有优异的长期耐久性。
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Teng Chen, et al, Accelerating Ethanol Complete Electrooxidation via Introducing Ethylene as the Precursor for the C−C Bond Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308057
DOI: 10.1002/anie.202308057
https://doi.org/10.1002/anie.202308057