安全、高比能量的高压水基可充电储能装置是未来储能系统的候选材料。然而,电解液的电化学稳定窗口是一个巨大的挑战。
在这里,中南大学Guoqiang Zou受密度泛函理论(DFT)的启发,聚乙二醇能与水分子发生强烈的相互作用,有效地重构氢键网络。
文章要点
1)N,N-二甲基甲酰胺(DMF)能与锌离子配位,有助于锌离子的快速解溶和稳定的电镀/剥离过程。值得注意的是,通过在电解液中引入PEG400和DMF作为共溶剂,可以获得4.27 V的宽电化学窗口。
2)光谱的移动表明氢键的数目和强度发生了变化,验证了氢键网络的重建,这在很大程度上抑制了水分子的活性,与分子动力学模拟(MD)和在线电化学质谱分析(OEM)相一致。
3)在此电解液的基础上,对称锌电池在1 mA cm−2下的循环时间可达5000h,由锌负极和活性碳阴极组成的高压水溶液锌离子超级电容器在0.1 A g-1下可循环800次。
本工作为采用氢键网络重构策略构建高压碱金属离子超级电容器提供了一条可行的途径。
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Zhiyu Hu, et al, Reconstructing Hydrogen Bond Network Enables High Voltage Aqueous Zinc-Ion Supercapacitors, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309601
DOI: 10.1002/anie.202309601
https://doi.org/10.1002/anie.202309601