单原子电催化剂(SACs)的局部微环境决定了它们的活性和选择性。虽然先前的研究集中在金属中心的第一配位壳层(FCS)上,但FCS之外的功能物种(例如,非配位杂原子掺杂剂、官能团、本征缺陷和配体空位)可能通过与金属原子/吸附质的长程相互作用影响甚至决定SAC的电催化性能。近日,湖南大学张世国概述了SAC FCS(NSBF)之外的非金属物种的最新研究进展。
本文要点:
1) 作者首先根据它们与金属原子的距离来定义NSBF。然后讨论了在碳、金属有机框架、共价有机框架和基于固定化分子催化剂的SAC中构建NSBF的各种策略。
2) 作者从远程电子诱导效应、空间效应、协同吸附效应、导电性增强和稳定性提高等方面分析了NSBF的促进作用,并重点介绍了氧还原/析出、二氧化碳还原和其他电催化反应的结构-活性相关性,还总结了NSBF的动态演化原位表征。最后,作者对NSBF的精确合成、直接表征、模型构建、动态变化研究以及更广泛的应用前景进行了展望。
Wenpeng Ni et.al Regulating Nonmetallic Species Beyond the First Coordination Shell of Single-Atom Catalysts for High-Performance Electrocatalysis EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE02090H
https://doi.org/10.1039/D3EE02090H