室温下无H2半加氢作用在工业上取代热催化的过程中显示出了巨大的优势,因为它可以节省大量的能源和资源。然而,这一作用目前仍然面临着巨大的挑战。武汉理工大学苏宝连和王朝构建了一种树状Pd枝状阵列修饰的Pd膜作为丁二烯半加氢电化学辅助气相膜反应器的核心装置。
本文要点
(1)结果表明,这种钯基膜在电化学条件下的氢原子筛分作用是半加氢的关键。钯纳米结构膜的结构研究表明,氢原子通过钯膜从电化学侧向化学侧的渗透受到半加氢步骤中氢原子消耗的影响。
(2)纳米结构Pd膜的这种原子筛性能使催化活性表面积增加了5.1倍,使丁二烯转化率比裸Pd箔高出14倍以上,在15mA cm-2的无H2反应300h内,丁二烯转化率约为90%,丁烯选择性约为98%。
Yong-Qin Yan, et al. H2-free Semi-hydrogenation of Butadiene by the Atomic Sieving Effect of Pd Membrane with Tree-like Pd Dendrites Array. Angew. 2023
DOI:10.1002/anie.202309013
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309013