单原子电催化剂(SACS)的局部微环境决定了其活性和选择性。虽然以前的研究主要集中在金属中心的第一配位壳层(FCS),但FCS以外的功能物种(如非配位杂原子掺杂剂、官能团、本征缺陷和配体空位)可以通过与金属原子/吸附物的远程相互作用来影响甚至决定SACs的电催化性能。这篇文章旨在提供一个最新的进展,以规范非金属物种超出FCS(NSBF的SACs)。
近日,湖南大学Shiguo Zhang首先根据它们与金属原子的距离来定义NSBF。然后讨论了在碳骨架、金属有机骨架、共价有机骨架和固定化分子催化剂SACs中构建NSBF的各种策略。
文章要点
1)研究人员进一步建立了表征协议。从远程电子诱导效应、作为活性中心的空间位阻效应、协同吸附效应、电导增强效应、稳定性改善等方面分析了NSBF的促进作用。
2)研究人员重点介绍了氧还原/放出、二氧化碳还原和其他电催化反应的结构-活性相关性。总结了涉及动态演化的NSBF的原位表征。最后,对NSBF的精确合成、直接表征、模型构建、动态变化研究和更广泛的应用进行了展望。
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Wenpeng Ni, et al, Regulating Nonmetallic Species Beyond the First Coordination Shell of Single-Atom Catalysts for High-Performance Electrocatalysis, Energy Environ. Sci., 2023
DOI: 10.1039/x0xx00000x
https://doi.org/10.1039/x0xx00000x