将聚烯烃催化氢解成有价值的液体、油或蜡状烃链以用于第二次生命应用,通常伴随着低价值挥发物(特别是甲烷)的氢浪费共形成,这会增加温室气体排放。
限制在介孔井底部的催化位点,在孔隙对机理影响最大的条件下,能够比非限制位点产生更少的气体。基于此,艾姆斯国家实验室Wenyu Huang,Aaron D. Sadow设计了一种新的结构来强调这种孔隙效应,将活性Pt纳米粒子嵌入线性六方介孔二氧化硅和螺旋立方体 MCM-48 二氧化硅 (mSiO2/Pt/MCM48) 之间。
文章要点
1)该催化剂选择性地将聚烯烃解构成〜C20−C40烷烃,并以超过缺乏这些组合特征的材料的速率(TOF = 4.2 ± 0.3 s-1 )裂解C−C键,同时产生可忽略不计的挥发性副产物(包括甲烷)。
2)与时间无关的产物分布与聚合物解构的过程机制一致。与从无孔催化剂获得的时间和聚合物长度相关的产品相比,mSiO2/Pt/MCM-48 从不同分子量、组成和物理性质(包括低密度)的聚烯烃中产生以 C28 为中心的蜡质烃高斯分布聚乙烯、等规聚丙烯、超高分子量聚乙烯以及多种后工业化聚烯烃的混合物。
3)粗粒度模拟表明,多孔核结构使石蜡能够扩散远离活性Pt位点,从而防止产生气体的二次反应。
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Akalanka Tennakoon, et al, Two Mesoporous Domains Are Better Than One for Catalytic Deconstruction of Polyolefins, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c05447
https://doi.org/10.1021/jacs.3c05447