催化活性位点的原子局域环境在调节碳基无金属电催化剂(C-MFEC)的活性方面发挥着重要作用。然而,对环境的合理调控始终受到合成局限性和对催化位点形成机制了解不足的阻碍。
在此,北京化工大学胡传刚教授,Feng Liu提出了碳纳米管(CNT)在球磨过程中通过交叉点的可能裂解机制,从而产生丰富的碳纳米管尖端,这些尖端更容易被杂原子修饰,从而实现尖端原子环境的精确调节。
文章要点
1)所获得的具有富含N、S尖端的CNT(N,S-TCNT)具有0.59V的宽电位窗口以及超过90.0%的H2O2选择性。即使使用空气作为O2源,采用N,S-TCNT催化剂的流通池系统也能实现高达30.37 mol gcat−1h−1@350mA cm−2的高H2O2生产率,优于大多数报道的C-MFEC。
2)从实用角度来看,进一步采用基于N,S-TCNT的固体电解槽实现了高产率的原位连续生成纯H2O2溶液(高达4.35 mmol cm−2 h-1@300mAcm−2;超过300小时)。
具有功能化尖端的碳纳米管具有很大的实际应用前景,甚至超出了H2O2的生成范围。
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Yongde Long, et al, Tailoring the atomic-local environment of carbon nanotube tips for selective H2O2 electrosynthesis at high current densities, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202303905
https://doi.org/10.1002/adma.202303905