有机材料有望用于钙离子电池（CIBs）中的阳离子存储。然而，有机材料在电解质中的高溶解度和低电子电导率仍然是高性能CIB的关键挑战。吉林大学施展设计了一种具有多个羰基的富氮共价有机框架（TB-COF）作为水性负极来解决这些障碍。

本文要点

（1）TB-COF在1.0 A g^–1时表现出253 mAh g^–1的高可逆容量和长循环寿命（3000次循环后，在5 A g^–2时每次循环产生0.01%的容量衰减）。

（2）氧化还原机制显示，Ca²⁺/H⁺共嵌入到COF中，并与C═O和C═N活性位点进行螯合。此外，COF中产生了新型C═C活性位点，并被鉴定为具有Ca²⁺离子储存的能力。

（3）计算和经验结果都表明，每个TB-COF重复单元，在三个交错的嵌入步骤后，最多可储存九个Ca²⁺离子，涉及三个不同的Ca²⁺离子储存位点。最后，自由基中间体的演化过程进一步阐明了C═C反应机理。

Siqi Zhang, et al. Covalent Organic Framework with Multiple Redox Active Sites for High-Performance Aqueous Calcium Ion Batteries. JACS. 2023

DOI：10.1021/jacs.3c04657

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04657