酸性条件下的电化学 CO2 还原反应 (eCO2RR) 已成为实现高 CO2 利用率的一种有前途的方法,因为它可以抑制通常在中性和碱性条件下发生的不良碳酸盐形成。
在此,中山大学廖培钦教授通过“瓶中船”策略将前所未有的高活性二锡(IV)位点整合到金属有机框架(即 NU-1000-Sn)的纳米孔中。
文章要点
1)NU-1000-Sn 在 260 mA cm−2 的工业电流密度下提供近 100% 的甲酸法拉第效率,在酸性溶液(pH = 1.67)中单程 CO2 利用率高达 95%。在 260 mA cm−2 的电流密度下连续运行 15 小时没有观察到明显的降解,这代表了迄今为止在酸性电解质中显着的 eCO2RR 性能。
2)机理研究表明,关键中间体*HCOO的两个氧原子可以同时与ditin(IV)位点上的两个相邻的Sn原子配位。这种桥联配位有利于CO2的加氢,从而产生高性能。
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Huan Xue, et al, “Ship-in-a-Bottle” Integration of Ditin(IV) Sites into a Metal−Organic Framework for Boosting Electroreduction of CO2 in Acidic Electrolyte, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c05023
https://doi.org/10.1021/jacs.3c05023