电催化还原废硝酸盐(NO₃⁻)能够以碳中和和分散的方式合成氨(NH₃)。原子分散的金属-氮-碳（M-N-C）催化剂表现出高催化活性，并且独特地有利于单氮产物。然而，反应基本原理在很大程度上仍未得到充分探索。

在此，加州大学欧文分校Plamen Atanassov报道了一组14个；3d-、4d-、5d-和f-嵌段M-N-C催化剂。

文章要点

1）在中性介质中，NO₃^-还原为NH₃的选择性和活性，特别是破译NO₂-中间体在反应级联中的作用，揭示了NO₂^-还原活性和NO₃-还原之间的强相关性(R=0.9)对NH₃的选择性。

2）此外，理论计算揭示了在亲氧金属的正常M-N₄位点及其氧代形式(O-M-N₄)上NO₂^-演化的缔合/解离吸附途径。这项工作为设计具有单原子位点的多元素NO₃RR级联或其与扩展催化表面的杂交提供了一个平台。

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Murphy, E., Liu, Y., Matanovic, I. et al. Elucidating electrochemical nitrate and nitrite reduction over atomically-dispersed transition metal sites. Nat Commun 14, 4554 (2023).

10.1038/s41467-023-40174-4

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40174-4