由于线性比例关系的存在,涉及析氧反应(OER)的电催化过程呈现出动力学瓶颈,该关系在机制限制优化中束缚了不同中间体的能量。
在这里,比尔肯大学Ferdi Karadas提供了一种方法来打破这些比例关系,并通过施加外部刺激来增强 Co-Fe 普鲁士蓝修饰电极在 OER 中的电催化活性。
文章要点
1)当在固定过电势、ƞ = 0.6 V、pH 7 下工作时,在磁场 (0.2 T) 和光照射 (100 mW.cm−2 ) 下分别实现了约 11% 和约 57% 的改进。
2)研究人员观察到的增强强烈与 Fe 和 Co 位点之间的金属间电荷转移 (IMCT) 强度相关。密度泛函理论模拟表明,调整 IMCT 可以导致 OER 机制改变为基于外部刺激敏感的自旋交叉途径,这为可切换电催化装置开辟了道路。
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Ramadan Chalil Oglou, et al, Manipulating Intermetallic Charge Transfer for Switchable External Stimulus-Enhanced Water Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308647
DOI: 10.1002/anie.202308647
https://doi.org/10.1002/anie.202308647