由于O₂和有机底物在配位饱和金属氧化物上的活化不充分，在非均相催化剂上使用分子O₂将可再生多元醇/糖氧化成甲酸仍然具有挑战性。

在这项研究中，中国石油大学（华东）Yibin Liu，Xiang Feng，新加坡国立大学Ning Yan通过配位数减少策略开发了一种有缺陷的MnO₂催化剂，以增强各种多元醇/糖向甲酸的有氧氧化。

文章要点

1）与普通MnO₂相比，缺陷MnO₂催化剂中的三配位Mn表现出表面氧电荷态的电子重构和丰富的表面氧空位。这些氧空位产生更多的Mn^δ+路易斯酸位点以及附近的氧作为路易斯碱位点。这种组合结构的行为很像受阻路易斯对，有助于促进O₂以及C-C和C-H键的活化。

2）结果，有缺陷的MnO₂催化剂表现出与甘油氧化的贵金属催化剂相当的高催化活性（周转频率：113.5 h⁻¹）和甲酸产率（>80％）。该催化体系进一步扩展到其他多元醇/糖氧化成甲酸，具有优异的催化性能。

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Yan, H., Liu, B., Zhou, X. et al. Enhancing polyol/sugar cascade oxidation to formic acid with defect rich MnO2 catalysts. Nat Commun 14, 4509 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40306-w

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40306-w