在寻求可再生燃料生产的过程中,考虑到涉及动力学缓慢的多个基本步骤,在可见光下在水中选择性地将CO2转化为CH4是一项前沿挑战。
在此,贾瓦哈拉尔尼赫鲁高级科学研究中心Tapas Kumar Maj报道了1-芘丁酸通过替换可交换的甲酸盐而被合成后接枝到缺陷工程的Zr基金属有机骨架中。然后,将甲基紫精掺入后修饰的MOF的有限空间中,形成供体-受体复合物,该复合物充当收集可见光的天线,并调节电子向催化中心(Zr-oxo团簇)的转移,以实现可见光-光驱动的二氧化碳还原反应。
文章要点
1)电荷转移复合物的邻近存在增强了瞬态吸收光谱所实现的电荷转移动力学,并且容易的电子转移有助于从CO2产生CH4。
2)报道的材料在光照射下使用牺牲剂在水介质中产生7.3 mmol g−1CH4。
3)研究人员从电子顺磁共振、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算中收集机理信息。
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Karmakar, S., Barman, S., Rahimi, F.A. et al. Confining charge-transfer complex in a metal-organic framework for photocatalytic CO2 reduction in water. Nat Commun 14, 4508 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-40117-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40117-z