在Pt金属纳米粒子通过C₂途径催化的电化学乙醇氧化反应(EOR)中，乙醇分子中C−C键的解离可能是一个限制因素。产生CO₂的完整EOR过程通常以C1中间体的氧化脱氢为例，这是一种能量利用效率较低的反应路线。

在这里，厦门大学Xiaoyang Huang，Haixin Lin，Yan-Xia Jiang报道了一种在纳米颗粒表面均匀分布Ga的Pt3Ga/C电催化剂，用于EOR，通过C₂中间物质（即乙醛）的直接和可持续氧化，在中等电位（>0.3VvsSCE）下有效地产生CO₂。

文章要点

1）通过使用电化学原位傅立叶变换红外反射光谱（FTIR）和同位素标记方法证明了Pt₃Ga-200/C催化剂的优异性能。Pt和Ga之间的原子间隔结构使纳米粒子的表面不聚集，避免通过乙醇分子的桥式吸附形成有毒的*CH_x和*CO物种。

2）同时，电子从Ga到Pt的重新分配减少了Pt原子上的*O/*OH吸附和CO中毒，从而暴露出更多与C₂中间体相互作用的可用位点。此外，Ga的高亲水性促进了H₂O解离为*OH，这得到了DFT计算的证实，促进了C₂中间体的深度氧化。

研究工作代表了一种极其罕见的EOR工艺，该工艺在中等电位条件下无需观察动力学限制即可产生二氧化碳。

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Wei Yan, et al, Ga-Modification Near-Surface Composition of Pt−Ga/C Catalyst Facilitates High-Efficiency Electrochemical Ethanol Oxidation through a C2 Intermediate, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04320

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04320