负载型氧化物广泛用于许多重要的催化反应,其中氧化物催化剂和氧化物载体之间的相互作用至关重要,但仍然难以捉摸。
在这里,中科院大连化物所包信和院士,傅强研究员通过将 Co3O4 化学沉积到 ZnO 粉末(Co3O4/ZnO)上构建了化学键合的氧化物-氧化物界面,其中 Co3O4 完全还原为 Co0 受到强烈阻碍。
文章要点
1)结果表明,Co氧化物和ZnO载体之间的局部界面限制效应有助于在CO2氢化反应中维持亚稳态CoOx状态,产生93%的CO。相反,通过机械混合Co3O4和ZnO载体形成物理接触的氧化物界面。
2)ZnO粉末(Co3O4−ZnO),其中Co3O4还原成Co0得到显着促进,表明CO2转化率快速增加至45%,并且在CO2加氢反应中对CH4(92%)具有高选择性。
3)这种界面效应归因于离解氢物质从 ZnO 纳米颗粒到邻近的 Co 氧化物纳米颗粒的异常远程溢出。
这项工作清楚地说明了氧化物-氧化物界面上同样重要但相反的局部和远程效应。不同的氧化物-氧化物相互作用导致了氧化物-氧化物催化系统中许多不同的界面现象。
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Cui Dong, et al, Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide−Oxide Interactions, J. Am. Chem. Soc, 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c02483
https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483