仿生分子工程系统已被广泛研究用于牺牲电子供体/受体的 H2O 氧化或 CO2 还原的半反应。然而,尚未报道在水溶液中不使用牺牲试剂的染料敏化分子光电阳极与分子光电阴极耦合的装置。
在此,卡利卡特大学Fazalurahman Kuttassery,东京都立大学Haruo Inoue,东京工业大学Osamu Ishitani将报道 Sn(IV)-或 Al(III)-四吡啶基卟啉(SnTPyP 或 AlTPyP)修饰的氧化锡颗粒(SnTPyP/SnO2 或 AlTPyP/SnO2)光电阳极与氧化镍颗粒上的染料敏化分子光电阴极的集成含有[Ru(二亚胺)3]2+作为光捕获单元和[Ru(二亚胺)(CO)2Cl2]作为催化剂单元共价连接并固定在聚吡咯层内(RuCATRuC2-PolyPyr-PRu/NiO)。
文章要点
1)可见光同时照射两个光电极,在纯水条件下,无需施加任何偏压,在阳极产生 H2O2,在阴极产生 CO、HCOOH 和 H2,具有高法拉第效率,这是仅使用双电子的人工光合作用的第一个例子氧化还原反应。
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Fazalurahman Kuttassery, et al, A Molecular Z-Scheme Artificial Photosynthetic System Under the Bias-Free Condition for CO2 Reduction Coupled with Two-electron Water Oxidation: Photocatalytic Production of CO/HCOOH and H2O2, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308956
DOI: 10.1002/anie.202308956
https://doi.org/10.1002/anie.202308956