核壳型光阳极在光电化学(PEC)水氧化中显示出巨大的潜力。然而,在核壳之间建立高质量的界面以及高度催化的表面仍然是一个挑战。
在此,以计算为指导,湖南大学Shuang-Feng Yin,Sheng Shen提出了一种以吡嗪为配位剂,在BiVO4光阳极上涂覆锌钴铁多酞菁的方法。
文章要点
1)吡嗪的双向轴向配位起到了双重作用,一方面促进了BiVO4与锌钴铁多酞菁之间的紧密界面接触,另一方面也调节了锌钴铁酞菁中金属中心的电子密度和自旋构型,从而促进了*OH型脱附的势限步骤。
2)得到的光阳极在1.23 VRHE下表现出5.7±0.1 mA·cm-2的高光电流密度。
本研究介绍了一种构建核-壳型光阳极的新方法,揭示了吡嗪轴向配位在调控金属酞菁催化活性中的关键作用。
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Jin-Bo Pan, et al, Introducing Bidirectional Axial Coordination into BiVO4@Metal Phthalocyanine Core–Shell Photoanodes for Efficient Water Oxidation., Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307246
DOI: 10.1002/anie.202307246
https://doi.org/10.1002/anie.202307246