目前人们对金属粒径与CO₂加氢催化活性之间的关系并不清楚。

有鉴于此，华中科技大学郭利民等报道一系列结构明确的Re/TiO₂催化剂，通过系统的对催化活性位点进行表征和分析，揭示反应机理与催化剂粒径密切相关，而且发现CO₂转化随着催化剂的粒径呈现波动变化规律。

主要内容

（1）

当催化剂位点的尺寸在单原子和1.0 nm之间变化，RWGS反应控制CO₂加氢催化，而且催化剂的粒径增加，催化反应的TOF降低；当催化剂位点的尺寸>1.0 nm，CO₂甲烷化反应是主要的反应，纳米粒子尺寸与催化活性之间呈现火山型变化规律。

（2）

通过反应机理的研究，说明催化剂周围的单原子催化位点主要通过甲酸路径进行RWGS反应，催化剂簇的边缘Re活性位点通过氧化还原反应路径生成CO，随后加氢反应生成甲酸。

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Bin Yang, Yifu Wang, Biao Gao, Lingxia Zhang, and Limin Guo*, Size-Dependent Active Site and Its Catalytic Mechanism for CO₂ Hydrogenation Reactivity and Selectivity over Re/TiO₂, ACS Catal. 2023, 13, 10364–10374

DOI: 10.1021/acscatal.3c01735

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c01735