原子团簇相互作用最近被开发为提高氧还原反应（ORR）金属-氮-碳催化剂性能的有效方法。然而，此类催化剂的合理设计和理解其结构-性能相关性仍然是一个巨大的挑战。

在此，东华大学Wei Luo，Pengpeng Qiu通过结合密度泛函理论（DFT）计算和实验分析证明，引入相邻金属（M-N₄单原子（SA）可以显着提高经过精心筛选的铁原子簇（AC）催化剂的ORR性能。

文章要点

1）DFT 研究表明，Cu-N₄ SA 作为调节剂，协助 Fe AC 活性中心上的 O₂ 吸附和 O-O 键裂解，并优化 OH* 中间体的释放，以加速整个 ORR 动力学。然后通过通用界面单胶束组装策略将 Fe AC 与 Cu-N4 SA 沉积在氮掺杂介孔碳纳米片上。

2）与理论预测一致，所得催化剂表现出出色的ORR性能，碱中半波电位为0.92 eV，酸中半波电位为0.80 eV，锌空气电池的功率密度为214.8 mW cm^-2。这项工作为精确调节电催化原子分散的多金属中心提供了一种新策略。

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Chunhong Qi, et al, Modulating Electronic Structures of Iron Clusters through Orbital Rehybridization by Adjacent Single Copper Sites for Efficient Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308344

DOI: 10.1002/anie.202308344

https://doi.org/10.1002/anie.202308344