将硝酸盐污染物电化学转化为增值氨是实现人工氮循环的可行途径。然而，电催化硝酸盐-氨还原反应（NO₃ -RR）的发展一直受到高过电势和低法拉第效率的阻碍。

在这里，中科大Wei Chen，Ke Li开发了一种在空心碳多面体（表示为Fe-N/P-C）上与氮和磷配位的铁单原子催化剂作为NO₃ -RR催化剂电极。

文章要点

1）由于磷原子对单铁原子催化剂打破局部电荷对称性的调节作用，有利于NO₃-RR过程中硝酸根离子的吸附和一些关键反应中间体的富集。

2）Fe-N/P-C催化剂的氨法拉第效率为90.3%，产率为17980 μg h^-1 mg_cat ^-1，大大优于报道的铁基催化剂。此外，操作 SR-FTIR 光谱测量揭示了基于在不同施加电位和反应持续时间下观察到的关键中间体的反应途径。

3）密度泛函理论计算表明，NO₃ -RR中间体的最佳自由能归因于不对称原子界面构型，从而实现了最佳电子密度分布。该工作证明了单原子杂原子掺杂对NO₃-RR的增强作用，为提高单原子催化剂在不同电化学反应中的催化性能提供了有效策略。

参考电竞投注官网

Jingwen Xu, et al, Breaking Local Charge Symmetry of Iron Single Atoms for Efficient Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308044

DOI: 10.1002/anie.202308044

https://doi.org/10.1002/anie.202308044