CO2选择性电还原为C1原料气为储存可再生能源提供了一条有吸引力的途径。然而,大多数CO2-CO催化剂是从结构重建的角度设计的,同时,精确地为载体上的活性位点设计有意义的限制性微环境是具有挑战性的。电子科技大学夏川报道了一种局部硫掺杂方法,以精确调节分离的不对称镍-氮-硫基序(Ni1-NSC)的电子结构。
本文要点
(1)Ni1-NSC催化剂在−320 mA cm–2的高电流密度下,CO2转化为CO的法拉第效率>99%。原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱和差示电化学质谱表明,不对称位点显示出*CO的结合强度明显较弱,而CO2-CO的动力学过电位较低。
(2)进一步的理论分析表明,Ni1-NSC的CO2还原反应性能的提高主要是由于中间活化能的有效降低。
Zhaoyang Chen, et al. Achieving Efficient CO2 Electrolysis to CO by Local Coordination Manipulation of Nickel Single-Atom Catalysts. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01808
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01808