轻质烷烃在温和条件下的活化仍然是一个巨大的挑战。在这里,清华大学Lu Qi、北京大学Xu Bingjun报道了一种水性反应系统,该系统能够使用铜粉作为催化剂和O2作为氧化剂,在室温和环境压力下选择性地将轻质烷烃转化为相应的烯烃和含氧化合物。
本文要点:
1) 在乙烷活化中,作者以2.27mmol gCu−1 h−1的速率实现了乙烯和乙酸的联合生产 ,并且组合选择性高达97%。丙烷转化为丙烯的选择性高达94%,生产率高达1.83 mmol gCu−1 h−1,而甲烷主要转化为二氧化碳、甲醇和乙酸。
2) 在催化实验、同位素标记实验、光谱表征和密度泛函理论计算的基础上,作者发现氧化过程中产生的表面氧化物物种活化C–H键,从而形成烷基作为关键反应中间体。
Haochen Zhang et.al Activation of light alkanes at room temperature and ambient pressure Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00990-9