长期以来,科研工作者一直致力于响应动态工作条件并且可逆地调节负载金属催化剂的活性结构。在这里,华盛顿州立大学Wang Yong、Dong Jiang、SLAC国家加速器实验室Christopher J. Tassone、Frank Abild-Pedersen报道了反应环境调节的亚纳米级Pd在CeO2上的转化,以有效去除甲烷。
本文要点:
1) 在车辆的冷启动过程中,即使在含有过量O2的室温下,非活性的Pd1单原子也很容易被CO转化为PdOx亚纳米团簇,从而促进低温CH4氧化。在升高的温度下,PdOx簇在Pd1中的分散能有效抵抗金属烧结,从而使催化剂具有优异的水热稳定性,并且使其在下一次车辆启动期间被活化。
2) 此外,实验和计算相结合的研究阐明了CeO2上Pd在原子水平上的动态演变形态。调节负载金属的可逆性质有助于克服低温活性和高温稳定性之间的权衡,也为设计智能催化剂提供了一种新的途径,从而使单原子/团簇催化剂更接近实际应用。
Dong Jiang et.al Dynamic and reversible transformations of subnanometre-sized palladium on ceria for efficient methane removal Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00983-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00983-8