根据晶体动量（k）空间中价带顶部和导带底部的相对位置，半导体通常分为具有直接带隙或间接带隙的材料。然而，对于k是否是一个有用的量子数来描述量子限制纳米晶体系统中的能带结构一直存在争议，这模糊了直接能隙半导体和间接能隙半导体之间的区别。在像In_1−xGa_xP这样的块体III−V半导体合金中，可以通过改变x的值来连续调整能带结构，从直接带隙到间接带隙。由于高质量的胶体纳米晶体样品仍然无法获得，因此强量子限制对该系统中直接到间接转变的影响尚未确定。

在此，芝加哥大学Dmitri V. Talapin报道了对三元III−V纳米晶体的首次系统研究之一，通过利用优化的熔盐In-to-Ga阳离子交换方案来产生明亮的In_1−xGa_xP/ZnS核壳粒子，其光致发光量子产率超过80%。

文章要点

1）研究人员进行了二维固态核磁共振研究，以评估In_1−xGa_xP核中的合金均匀性和表面氧化程度。In_1−xGa_xP/ZnS的辐射衰变寿命随着镓含量的增加而单调增加。

2）In_1−xGa_xP/ZnS纳米晶体的瞬态吸收研究证明了分别基于激子漂白特征的存在或不存在的直接和间接类行为的特征。基于半经验赝势模型的原子电子结构计算，用于计算吸收光谱和辐射寿命，并评估带边简并性；计算得出的电子特性与实验观察结果一致。

3）通过研究高温下的光致发光特性，研究人员证明减少III-V/II-VI核壳界面的晶格失配可以增强发射的热稳定性。这些见解将熔融无机盐中的阳离子交换确立为一种可行的合成途径，可合成具有理想光电特性的无毒、高质量In_1−xGa_xP/ZnSQD发射体。

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Aritrajit Gupta, et al, Composition-Defined Optical Properties and the Direct-to-IndirectTransition in Core−Shell In1−xGaxP/ZnS Colloidal Quantum Dots, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02709

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02709