分散在载体材料上的单原子催化剂显示出优异的多相催化性能,并且还可以利用单原子和载体之间的相互作用进行调节。这种相互作用取决于单个原子是位于支撑体的表面还是内部。然而,人们对有意和选择性地将单个原子固定在载体表面或内部知之甚少。京都大学Toshiharu Teranishi通过选择金属络合物前体、溶剂和后处理程序来实现单原子的选择性放置。
本文要点
(1)研究发现,使用CdSe纳米片作为载体,在非质子溶剂中的cis-[PtCl2(SO(CH3)2)2]前体仅将单个Pt原子附着在载体的表面上。相反,在质子溶剂中,进行胺处理的[PtCl4]2−前体可通过阳离子取代将60%的单Pt原子置于载体内。
(2)表面吸附的单个Pt原子在光催化析氢中表现出比取代的原子更高的稳定性,并且在排除了内部Pt后可使活性最大化。因此,本研究为单原子催化剂的结构精确合成和设计提供了一种可行的策略。
Kenichi Endo, et al. Location-selective immobilisation of single-atom catalysts on the surface or within the interior of ionic nanocrystals using coordination chemistry. Nature Communications. 2023
DOI:10.1038/s41467-023-40003-8
https://www.nature.com/articles/s41467-023-40003-8