氨基酸离子液体作为CO₂化学吸附过程的理想候选材料受到了越来越多的关注。然而，潜在的分子机制，尤其是涉及质子转移的分子机制仍不清楚。芝加哥大学Gregory A. Voth通过由元动力学扩增的显式ab initio分子动力学，阐明了氨基酸离子液体捕获CO₂过程中氨基甲酸酯形成的原子水平反应机制。

本文要点

（1）ab initio自由能采样揭示了一种两步反应途径，其中最初由丝氨酸阴离子和CO₂之间的反应形成的两性离子经过分子间质子转移到附近丝氨酸中COO^-的O原子上。

（2）进一步的分析表明，自由能垒的显著降低归因于两性离子和丝氨酸之间分子间相互作用的增强，从而促进了质子转移的动力学有利性，这决定了整个CO₂捕获机制。这项工作从CO₂捕获过程的显式ab initio MD自由能采样行为中获得了对反应的机理和动力学特征极具价值的见解。

Bohak Yoon, et al. Elucidating the Molecular Mechanism of CO2 Capture by Amino Acid Ionic Liquids. JACS. 2023

DOI：10.1021/jacs.3c03613

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03613