在胶体量子点 (QD) 的合成过程中添加含水氢卤酸 (HX, X = F, Cl, Br) 现在被广泛用于获得高质量的 QD。然而,这种对水溶液使用的依赖与对氧和水敏感的前体(例如用于合成 Te 合金 ZnSe QD 的前体)不相容。
在这里,多伦多大学Sjoerd Hoogland证明了这种不相容性,导致相分离成富碲区域和贫碲区域,导致在高激光照射和施加电偏压下光谱展宽和发光峰偏移。研究人员提出了一种使用苯碳酰氟(BF)作为化学添加剂原位生产无水HF的合成策略。
文章要点
1)通过原位19F核磁共振波谱,研究人员发现BF与表面活性剂串联反应,最终生成中间体F‧‧‧H‧‧三辛胺加合物。它们充当释放无水氟化氢的伪氟化氢源。
2)在成核和生长步骤中,HF 的受控释放使 ZnSeTe 晶格中的 Te 分布均匀化,在激光通量从 ~3 μW 增加到 ~12 mW 以及施加偏压从 2.6 到 10 V 的情况下,产生光谱稳定的蓝光量子点。
3)单点光致发光(PL)光谱以及吸收光谱、PL 和瞬态吸收光谱的分析以及密度泛函理论表明无水 HF 作为 Te 均化剂的作用。
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Muhammad Imran, et al, Molecular Additive-Assisted Tellurium Homogenization in ZnSeTe Quantum Dots, Adv. Mater. 2023, 2303528
DOI: 10.1002/adma.202303528
https://doi.org/10.1002/adma.202303528