自旋极化被认为是促进阳极析氧反应(OER)的一种有前景的方法,因为中间体和产物具有自旋依赖性行为,但很少报道工业中实际使用的铁磁催化剂用于酸性OER。
在此,苏州大学Qi Shao,厦门大学黄小青教授,马克斯·普朗克固体化学物理研究所Zhiwei Hu报道了第一个自旋极化介导策略,通过稀锰 (Mn2+) (S = 5/2) 掺杂在反铁磁性 RuO2 中产生净铁磁矩,以增强酸性电解质中的 OER 活性。
文章要点
1)元素选择性 X 射线磁圆二色性揭示了 Mn 和 Ru 离子之间的铁磁耦合,满足 Goodenough-Kanamori 规则。室温下的铁磁性行为可以通过第一原理计算很好地解释为 Mn2+ 杂质和 Ru 离子之间的相互作用。
2)事实上,Mn-RuO2 纳米片表现出强磁场增强的 OER 活性,在 10 mA cmgeo-2 下具有 143 mV 的最低过电势,并且在 480 小时稳定性中活性衰减可忽略不计,内在周转频率也提高到5.5 s-1。
这项工作突出了设计高效酸性析氧催化剂的自旋工程策略的重要途径。
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Ling Li, et al, Spin-polarization strategy for enhanced acidic oxygen evolution activity, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302966
https://doi.org/10.1002/adma.202302966