通过研究CO₂电化学还原的机理，为优化电催化反应参数和改善特定产物选择性提供帮助。但是目前人们对于反应生成C₃产物，尤其是反应中生成的少量产物的路径并不清楚。

有鉴于此，莱顿大学Marc T. M. Koper等报道研究电催化还原CO₂生成少量羟基丙酮、丙酮和1,2-丙二醇产物的机理，这些产物的生成需要更多的电催化反应时间。

通过系统的研究包括醛、酮、醛酮、羟基、羟基羰基、羟基双羰基等官能团在Cu电极表面的反应，以及CO和C₂-双羰基/C₂-羟基羰基的偶联反应，提出CO₂电化学还原反应生成C₃产物的机理。

主要内容

（1）

这项研究有助于深入理解Cu电极表面官能团还原反应的机理。本文研究结果说明乙醇并不是以往认为的通过乙二醛生成，而是通过CH₃*和CO偶联反应生成。对于C₃产物，本文研究说明1,3-丙二醇和丙酮的生成遵循羟基丙酮中间体。通过CO₂饱和溶液中加入乙醇醛，验证羟基丙酮可能通过CO和C₂-羟基羰基中间体（比如）之间偶联生成。

（2）

本文研究结果与CO₂产物的分布规律相符，反应过程中乙醇醛的生成受到限制，同时能够阻碍生成羟基丙酮产物。本文研究有助于深入理解CO₂还原反应过程生成羟基丙酮、丙酮、1,2-丙二醇的机理，有助于理解如何通过电催化反应制备这些C₃产物。

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Alisson H. M. da Silva, Georgios Karaiskakis, Rafaël E. Vos, and Marc T. M. Koper*, Mechanistic Insights into the Formation of Hydroxyacetone, Acetone, and 1,2-Propanediol from Electrochemical CO₂ Reduction on Copper, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03045

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03045