酶折叠成独特的三维结构来分配其活性氨基酸残基,但环境变化会破坏其基本折叠并导致不可逆的活性损失。由于难以复制官能团的空间排列,类酶活性位点的从头合成具有挑战性。
在这里,北京化工大学Zhen-Gang Wang,国家纳米科学中心Hui Wang提出了一种通过自组装核苷酸与芴甲氧基羰基(Fmoc)修饰的氨基酸和铜形成的超分子模拟酶。
文章要点
1)该催化剂表现出类似于铜簇依赖性氧化酶的催化功能,并且催化性能超越了迄今为止报道的人工配合物。
2)实验和理论结果揭示了由芴基堆积实现的氨基酸组分的周期性排列在形成氧化酶模拟铜簇中的关键作用。
3)核苷酸提供配位原子,通过促进过氧化铜中间体的形成来增强铜的活性。该催化剂表现出嗜热行为,在水环境中高达 95 °C 时仍保持活性。
这些发现可能有助于先进仿生催化剂的设计,并提供对原始氧化还原酶的见解。
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Xu, S., Wu, H., Liu, S. et al. A supramolecular metalloenzyme possessing robust oxidase-mimetic catalytic function. Nat Commun 14, 4040 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-39779-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39779-6