发展活化惰性C(sp³)-H化学键制备高附加值氧化衍生物的新方法具有非常大的困难和挑战，有鉴于此，中国石油大学吴文婷、吴明铂、中山大学杨欣等制备一系列三嗪共轭有机聚合物光催化剂，能够通过O₂→H₂O₂→·OH→·Cl→Cl₂^·-实现光活化C-H键转化为醛/酮。

实验发现Cl₂^·-能够生成不稳定的二氯中间体，比Cl·更好的连续进行C(sp³)-H活化，因此比Cl·的反应动力学提高2000倍，打破了传统氯化反应的动力学局限。

主要内容

（1）

生成的活性中间体物种比稳定的传统二氯化分子更容易水解并且生成醛/酮，而且避免了生成氯化产物。

（2）

通过与酸性溶液结合得到双相催化体系，增强了Cl₂^·-反应过程，阻碍产物的过氧化，因此甲苯的催化转化速率达到16.94 mmol/g/h，苯甲醛的选择性达到99.5 %。本文发展了一种简单方便有效的通过Cl₂^·-将惰性C(sp³)-H催化转化的方法。

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Qinhua Zhang, Bo An, Yu Lei, Zhixiao Gao, Haonan Zhang, Sheng Xue, Xin Jin, Wengang Xu, Zihan Wu, Mingbo Wu, Xin Yang, Wenting Wu, Cl₂^•− Mediates Direct and Selective Conversion of Inert C(sp³)-H Bonds into Aldehydes/Ketones, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304699

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304699