甲烷非氧化偶联是从天然气直接合成乙烯的反应，有鉴于此，埃因霍芬理工大学Nikolay Kosinov、Emiel J. M. Hensen等报道合成了拓扑结构分别为MFI和CHA的[Fe]分子筛，分子筛实现了优异的乙烯/乙烷选择性，MFI和CHA气相产物的乙烯/乙烷选择性分别达到>90 %和>99 %。失活的[Fe]分子筛通过在空气煅烧去除积碳实现重生活化。

主要内容

（1）

通过原位XAS表征发现新制分子筛的Fe³⁺位点在反应过程中首先还原生成包含Fe²⁺和Fe(O)C物种的催化活性位点。光电子-光电离子符合光谱(Photoelectron photoion coincidence spectroscopy)表征发现活化甲烷过程生成甲基自由基中间体。乙烷是通过甲基自由基偶联生成，随后乙烷通过脱氢反应生成乙烯。

（2）

基于观测发现[Fe]MFI催化反应生成联烯、烯基炔、1,3-丁二烯、2-丁烯、环戊二烯等中间体，提出了生成多芳烃物种的可能机理。而且这些反应中间体未曾在孔尺寸更小的[Fe]CHA分子筛（主要的气相产物是乙烷和乙烯）中观测发现。

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Hao Zhang, Aleksei Bolshakov, Raghavendra Meena, Gustavo A. Garcia, A. Iulian Dugulan, Alexander Parastaev, Guanna Li, Emiel J. M. Hensen, Nikolay Kosinov, Revealing Active Sites and Reaction Pathways in Methane Non-Oxidative Coupling over Iron-Containing Zeolites, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202306196

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202306196