氢气是一种具有前景的清洁能源，但是氢气的安全和存储/传输是氢能经济发展面临的基本问题。发展能够可逆进行储氢的液相有机氢载体受到人们的广泛关注。

有鉴于此，北京化工大学卫敏、杨宇森等在不同晶相（无定形，α，β，γ）Al₂O₃上担载Pd催化剂用于催化十二氢-N-乙基咔唑的脱氢反应制氢，得到了优异的脱氢催化活性。

主要内容

（1）

研究发现，结构优化的3Pd/Al₂O₃-γ催化剂具有优异的催化活性，催化转化12H-NECZ的反应在2 h内实现完全转化，其中氢气的选择性达到99 %。这种催化剂具有高分散性的~3 nm Pd纳米粒子，而且具有非常独特的Pd⁰-Pd^δ+界面。催化反应的TOF达到281.2 min^-1，生成氢气的速率达到0.66 mol_H2 g_Pd^–1 min^–1，比目前的高活性催化剂更好。

（2）

通过原位表征技术（红外光谱、脉冲质谱表征变温表面反应）、反应动力学、H/D交换、DFT理论计算进行深入研究，说明Pd⁰-Pd^δ+协同催化剂在4H-NECZ的切断C-H的决速步骤起到关键作用，其中Pd⁰位点有助于活化吸附的4H-NECZ分子，降低C-H键切断的能垒；界面Pd^δ+位点促进H₂和NECZ分子脱附。本文发展的高性能脱氢催化剂有助于应用于化学储氢领域。

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Hao Meng, Yusen Yang*, Tianyao Shen, Zhiming Yin, Jian Zhang, Hong Yan, and Min Wei*, Highly Efficient Hydrogen Production from Dehydrogenation Reaction of Nitrogen Heterocycles via Pd⁰–Pd^δ+ Synergistic Catalysis, ACS Catal. 2023, 13, 9234–9244

DOI: 10.1021/acscatal.3c01522

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c01522