电化学还原CO₂在能量和环境领域具有显著的前景和意义，但是人们对于电催化还原CO₂的机理并不清楚。

有鉴于此，清华大学肖海等报道研究Cu催化剂表面电化学还原CO₂反应过程中，过电势U和活化CO₂分子之间的相互关系规律，发现电化学还原CO₂反应的机理随着不同的过电势U改变，在工作过电势机理为分步电子-质子转移机理；在更负的过电势，机理从电子-质子转移变为质子-电子协同转移。

主要内容

（1）

发现SPET机理过程的电子转移步骤能垒随着U的降低存在一个反转区域。通过催化剂的设计能够有效的阻碍Pauli排斥作用导致的负面作用。

（2）

本文研究有助于作为闭壳层分子电化学还原反应的普适性机理。

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Leyu Liu and Hai Xiao*, Inverted Region in Electrochemical Reduction of CO₂ Induced by Potential-Dependent Pauli Repulsion, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02447

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02447