单分子反应的可视化为化学过程提供了至关重要的见解,随着高分辨率透射电子显微镜的进步,这种能力也在不断增强。目前对电子束下的化学反应机理理解有限。然而,这种反应可以实现传统有机化学方法无法获得的合成方法。在这里,东京大学Dominik Lungerich报道了电子束诱导形成开笼金属氮杂富勒烯的时间分辨成像和分析。
本文要点:
1) 作者通过单分子、原子分辨率、时间分辨透射电子显微镜研究,展示了电子束诱导沉积在石墨烯上的苯并卟啉前体形成双孔富勒烯卟啉笼结构中的合成。通过实时成像,作者发现杂化物具有最多容纳两个Pb原子的能力,随后探索了这种奇异的金属-有机笼结构中Pb–Pb结合基序的动力学。
2) 通过模拟,作者得出结论,积聚在辐照区域外围的二次电子也可以引发化学反应。因此,通过电子束光刻设计先进的碳纳米结构将取决于对分子辐射化学的理解和限制。
Helen Hoelzel et.al Time-resolved imaging and analysis of the electron beam-induced formation of an open-cage metallo-azafullerene Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01261-7
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01261-7