钠层状氧化物在 O3 结构的深度脱钠状态（即 >4.0 V）下总是会出现缓慢的动力学和有害的相变，导致倍率性能较差和容量严重下降。

为了解决这些障碍，中南大学Hongyi Chen，Xiaobo Ji 提出了一种通过操纵非活性阳离子的化学计量比的构型熵调整方案来精心设计缺Na的O3型Na_xTmO₂阴极。

文章要点

1）研究发现，在缺钠O3型Na_0.83Li_0.1Ni_0.25Co_0.2Mn_0.15Ti_0.15Sn_0.15O_2−δ（MTS15）中，通过引入MnO₆和TiO₆八面体，TmO₆八面体氧周围的电子发生了重排。正如理论计算和电化学测量所揭示的那样，具有扩大的 O−Na−O 板间距，增强了 Na⁺ 扩散动力学和结构稳定性。与此同时，熵效应有助于提高Co氧化还原的可逆性以及O3和P3之间的相变行为，异位同步加速器X射线吸收光谱和原位X射线衍射清楚地揭示了这一点。

2）值得注意的是，制备的熵调谐MTS15正极表现出令人印象深刻的倍率性能（10 C时容量保持率为76.7%）、循环稳定性（200次循环后容量保持率为87.2%），可逆容量为109.4 mAh g⁻¹，良好的全电池性能（100 次循环后容量保持率为 84.3%），以及出色的空气稳定性。

这项工作为如何设计用于高功率密度存储系统的高熵钠层状氧化物提供了一种思路。

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Haoji Wang, et al, High-Entropy Na-Deficient Layered Oxides for Sodium-Ion Batteries, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c02290

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02290