尽管最近报道了双金属铁-金属-氮-碳 (FeMNC) 催化剂在酸性介质中氧还原反应 (ORR) 的活性有所提高,但活性位点的性质和两种金属之间的相互作用仍知之甚少。
在这里,法国SOLEIL同步辐射光源Andrea Zitolo,蒙彼利埃大学Frédéric Jaouen,柏林工业大学Peter Strasser将FeSnNC 和 FeCoNC 催化剂在结构和催化方面与其母体 FeNC 和 SnNC 催化剂进行了比较。
文章要点
1)虽然 CO 低温化学吸附显示 FeSnNC 和 FeCoNC 的 M-Nx 位点密度相对于 FeNC 和 SnNC 低两倍,但两种双金属催化剂的质量活性比 FeNC 高 50−100%。
2)电子显微镜和X射线吸收光谱发现Fe-Nx和Sn-Nx或Co-Nx位点共存,但没有发现双核Fe-M-Nx位点的证据。 57Fe穆斯堡尔光谱表明,相对于 FeNC 母体催化剂,双金属催化剂具有分配给两个不同 Fe-Nx 位点的更高 D1/D2 光谱特征比。因此,第二金属的添加有利于 D1 位点的形成,与较高的周转频率相关。
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Fang Luo, et al, Structural and Reactivity Effects of Secondary Metal Doping into Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Oxygen Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03033
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03033