太阳能水氧化是人工光合作用的关键步骤。成功完成该过程需要四个孔并释放四个质子。它取决于活性位点电荷的连续积累。虽然最近的研究表明反应动力学明显依赖于异质(光)电极表面的空穴浓度,但人们对催化剂密度如何影响反应速率知之甚少。
近日,波士顿学院Dunwei Wang,Matthias M. Waegele使用赤铁矿上原子分散的 Ir 催化剂,研究了催化剂密度和表面空穴浓度之间的相互作用如何影响反应动力学。
文章要点
1)在低光子通量下,表面空穴浓度较低,与高催化剂密度相比,在具有低催化剂密度的光电极上观察到更快的电荷转移;在高光子通量和高施加电势下,其中表面空穴浓度适中或高,低密度催化剂提供较慢的表面电荷复合。
2)研究结果证实了光吸收剂和催化剂之间的电荷转移是可逆的;此外,揭示了低密度催化剂负载在促进所需化学反应的正向电荷转移方面的意想不到的好处。这意味着对于实际的太阳能水分解装置,合适的催化剂负载对于最大化性能非常重要。
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Tianying Liu, et al, Low Catalyst Loading Enhances Charge Accumulation for Photoelectrochemical Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307909
DOI: 10.1002/anie.202307909
https://doi.org/10.1002/anie.202307909