热电子通过声子-声子散射产生的光热效应对于改善光催化析氢的缓慢动力学至关重要。然而，快速弛豫动力学导致热电子具有较短的寿命，从而导致低的能量利用效率。天津大学于涛、日本国立材料科学研究所Ye Jinhua、北京航空航天大学张俊英开发了一种软模板法来合成具有表面S空位的中空结构ZnIn₂S₄，该方法具有调节界面原子电子积累/消耗的能力，并可以加强与NiCo₂S₄的界面相互作用。

本文要点：

1) 在中空结构的ZnIn₂S₄中，多次光散射带来的光生电子增量可以与界面电子转移产生协同作用，从而在NiCo₂S₄表面积累光生电子。此后，NiCo₂S₄中产生的高浓度光生电子随后通过LSPR效应被激发成热电子，从而持续补充本征激发的热电子并延长其寿命。

2) 因此，有效补充的光热效应大大改善了光催化析氢的缓慢动力学，将其表观活化能从49.6kJ·mol^-1降低到32.2kJ·mol^-1，NiCo₂S₄/ZnIn₂S₄光催化剂在可见光和近红外光照射下的析氢率为19654.0μmol g^-1 h^-1。该工作为调节热电子寿命以实现太阳能的有效利用提供了一个新视角。

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Yuchen Guo et.al Efficient Interfacial Electrons Transfer Induced by Hollow-Structured ZnIn2S4 Extending Hot Electrons Lifetimes EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE01522J

https://doi.org/10.1039/D3EE01522J