氮氧化物自由基如2，2，6，6-四甲基哌啶-1-氧(TEMPO)是典型的有机电极材料，具有氧化还原电位高、电化学反应速度快等特点，被广泛用作多价金属离子电池的正极材料。然而，由于已知氮氧自由基在酸性条件下的歧化和可能的降解，TEMPO及其衍生物尚未用于新兴的可充电铝离子电池(AIB)。

在这项研究中，弗林德斯大学Zhongfan Jia ，Michelle L. Coote，浙江理工大学Kai Zhang研究了TEMPO在有机和水Lewis酸电解液中的(电)化学行为。

文章要点

1）通过现场(电)化学表征和理论计算，我们首次揭示了有机Al(OTf)₃电解液中TEMPO的不可逆歧化，当切换到水介质时，TEMPO可以被引导到可逆过程。在后一种情况下，[Al(OTf)₃TEMPO]⁻阴离子与水之间的快速水解和配体交换使TEMPO发生了完全可逆的电化学氧化还原反应。

2）这些发现导致了自由基聚合物水性 AIB 的首次设计，该 AIB 具有阻燃性和空气稳定性，可在 800 次循环中提供 1.25 V 的稳定电压输出和 110 mAh g⁻¹ 的容量，每个循环损失 0.028%。

这项工作证明了使用非共轭有机电活性材料来实现目前依赖于共轭有机分子的具有成本效益且安全的 AIB 的前景。

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Shangxu Jiang, et al, Lewis Acid-Induced Reversible Disproportionation of TEMPO Enables Aqueous Aluminum Radical Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04203

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04203