近十年来，铁基单原子电催化在催化氧还原反应(ORR)方面显示出巨大的潜力。然而，要大幅度提高它们在酸性电解液中的内在活性和长期稳定性仍然是一个巨大的挑战。

近日，佐治亚理工学院林志群教授，南开大学Qixing Zhou报道了一种简便的化学气相沉积策略，通过这种策略，高密度的Fe原子(3.97 wt%)与正方形平面对位的氮和磷原子在分级碳框架中配位。

文章要点

1）制备的原子分散Fe催化剂(记为Fe-SA/PNC)在整个pH范围内对ORR表现出优异的活性。具体来说，在碱性、中性和酸性电解液中分别获得了0.92 V、0.83 V和0.86 V的可逆氢电极(RHE)半波电位，是迄今报道的催化剂中性能最好的。

2）此外，经过30,000次耐久循环后，Fe-SA/PNC在0.1 M KOH和0.5 M H₂SO₄中保持稳定，没有明显的性能衰退，在0.1 M HClO₄中仅检测到40 mV的微小负移，显著优于商用铂/碳材料。

3）研究人员用密度泛函理论(DFT)计算验证了Fe-SA/PNC的配位基序。这项工作为提高非贵金属ORR催化剂的活性和稳定性提供了原子水平的见解，为制备所需的单原子电催化剂开辟了一条途径。

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Wendan Xue, et al, Atomically-Dispersed FeN₂P₂ Motif with High Activity and Stability for Oxygen Reduction Reaction Over Entire pH Range, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307504

DOI: 10.1002/anie.202307504

https://doi.org/10.1002/anie.202307504