甲烷在温和条件下选择性氧化为高附加值液体含氧化合物,对促进碳源的高效利用具有重要意义,但其面临着低活性和过氧化的困境。伦敦大学学院Tang Junwang、西北大学蒋海英制备了负载Pd的ZnTi层状双氢氧化物(LDH)-A200光催化剂,并以O2为氧化剂,在环境条件下实现甲烷的有效氧化。
本文要点:
1) 0.5Pd-ZnTi-LDH-A200上C1液体产物(甲醇和甲醛)的最高生成率达到4924.47µmol g−1 h−1,并且选择性接近100%,是裸ZnTi-LDH-A200的20倍。光化学结果表明,改性后的光催化剂具有更高的电子空穴对生成和分离效率。
2) 原位X射线光电子能谱表明,钯纳米粒子是空穴受体,有利于光催化中的电荷分离。此外,电子自旋共振光谱和程序升温脱附分析证明,钯负载有助于甲烷和氧在ZnTi-LDH-A200表面的吸附,并促进活性氧的产生和甲烷的活化。所有这些因素共同作用以促进CH4向高附加值C1含氧化合物的有效转化。
Fu Lei et.al Highly Selective Conversion of CH4 to High Value-Added C1 Oxygenates over Pd Loaded ZnTi-LDH Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301118
https://doi.org/10.1002/aenm.202301118