由于MOF具有互相隔离的金属位点和可调控的配体环境，可能应对甲烷氧化为甲醇的挑战，因此人们将MOF材料发展为具有前景的材料。目前人们发展合成了数以千计的MOF材料，但是这些材料用于甲烷转化研究并未得到人们的筛选。

有鉴于此，麻省理工学院Heather J. Kulik等报道通过高通量筛选工作流，发现一系列具有热稳定、可合成的MOF，具有不饱和金属位点可能通过端基金属-oxo活化C-H键，而且未曾用于催化领域研究。

主要内容

（1）

作者通过DFT计算87个MOF的次级结构单元通过自由基反弹机理进行的甲烷氧化反应，发现当提高3d填充程度，不再很好的遵循oxo的形成能与HAT之间的标度关系。

（2）

通过对容易生成oxo中间体同时不降低HAT能力或者导致更高的释放甲醇分子能量的Mn MOF进行研究（甲烷羟基化活性的关键指标），发现三个平面或者弯折方式的弱场羧酸根配位修饰的不饱和Mn形成的MOF可能具有合适的甲烷制备甲醇反应动力学和热力学。这些MOF表现了具有前景的TOF催化效果，但是需要实验进一步验证。

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Husain Adamji, Aditya Nandy, Ilia Kevlishvili, Yuriy Román-Leshkov, and Heather J. Kulik*, Computational Discovery of Stable Metal–Organic Frameworks for Methane-to-Methanol Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03351

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03351