从电催化还原硝酸盐(NO₃RR)中收集可回收氨(NH₃)提供了一种可持续的策略，以节能环保的方式关闭生态氮循环免受硝化污染。新兴的金属间化合物单原子合金(ISAAs)被认为通过将连续的金属原子隔离到由金属间化合物结构内的另一种金属稳定的单个位点中来实现最高的单原子位点密度，这有望结合金属间化合物纳米晶体的催化优势和用于促进NO₃RR的单原子催化剂。

在此，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授报道了ISAA In-Pd双金属烯（其中Pd单原子被周围的In原子隔离）可提高中性NO₃RR，NH₃法拉第效率(FE)为87.2%，产率为28.06 mg h^-1mg_Pd^-1，以及出色的电催化稳定性，在100小时和20个循环中具有更高的活性/选择性。

文章要点

1）ISAA结构导致费米能级附近Pdd轨道的重叠显着减少以及In-p和Pd-d态的p−d杂化变窄，导致更强的NO₃^-吸附和潜在决定步骤的能量势垒降低对于NO₃RR。

2）研究人员进一步将NO₃RR催化剂集成到Zn−NO₃^-液流电池中作为阴极，可提供12.64 mW cm⁻²的功率密度和93.4%的FE用于NH₃生产。

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Minghao Xie, et al, Intermetallic Single-Atom Alloy In−Pd Bimetallene for Neutral Electrosynthesis of Ammonia from Nitrate, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03432

https://doi.org/10.1021/jacs.3c03432