激子-激子湮灭(EEA)是光电子器件和光合复合体中的一个重要损失通道,通常被认为是一个非相干、扩散受限的过程。近日,来自西北大学化学系的Roel Tempelaar和普渡大学化学系的Libai Huang等人通过实验证实了利用激子的量子相位关系控制分子聚集体中EEA的能力,从而挑战了这一假设。
文章要点:
1) 该研究使用时间分辨光致发光显微镜独立地确定了两种具有对比激子相包络的取代苝二亚胺聚集体中的激子扩散常数和湮灭率,尽管扩散常数相当,但研究发现这两种化合物的低温EEA速率相差两个数量级以上;
2) 此外,研究发现,基于微观理论的模拟速率与实验非常一致,基于由离域激子的空间相位振荡的存在或不存在引起的量子干涉,使得这种EEA行为合理化,该研究的这些结果为使用量子干涉设计分子材料提供了一种新的方法,其中低湮灭可以与高激子浓度和迁移率共存。
参考资料:
Kumar, S., Dunn, I.S., Deng, S. et al. Exciton annihilation in molecular aggregates suppressed through quantum interference. Nat. Chem. (2023).
10.1038/s41557-023-01233-x.
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01233-x.