多组分金属有机骨架(MOFs)中活性位点与催化活性之间的直接相关性是理解其析氧反应(OER)机制的关键,但其尚不不明确。南京航空航天大学彭生杰、李林林、台湾阳明交通大学Sung-Fu Hung采用负载型多中心MOFs作为模型催化剂,定量研究了组分依赖性OER性能。
本文要点:
1) 作者发现,在基体金属浸出的情况下,Fe金属基体上的Ni MOFs具有最高的本征OER活性,Ni/Fe比为1:2。此外,作者通过引入适量的Cu进一步提高了Cu掺杂的NiFe MOFs的OER性能,即在10 mA cm−2下具有200 mV的低过电位。
2) 光谱分析和理论研究表明,NiFe MOFs中的掺杂铜诱导了高价Fe位点的电子重新分布,优化了OH/OOH的吸附平衡,并降低了能垒以提高OER活性。该工作揭示了MOFs的活性位点调控与OER活性高度相关。
Feng Hu et.al Active Site Tailoring of Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Oxygen Evolution Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301224
https://doi.org/10.1002/aenm.202301224