在原子水平上调节受限金属物种的精确放置和组装特定结构是一个巨大的挑战。在此,华东师范大学吴鹏、关业军、徐浩、内蒙古大学张江威、阿卜杜拉国王科技大学Han Yu、中国石油大学(北京)Song Weiyu报道了一种耐用的负载型金属簇催化剂的设计和合成(Pt@Ge-UTL),其特征是亚纳米Pt团簇封装在稳定的UTL型锗硅酸盐的超大孔内。
本文要点:
1) 作者综合差示相差扫描透射电子显微镜、原位X射线吸收精细结构、19F自旋NMR、全范围同步加速器对分布函数G(r)分析和密度泛函理论计算表明,平均4个原子的Pt团簇在14元环通道内被牢固地分离。
2) 这是通过Pt–O–Ge键合将Pt选择性和定向锚定到UTL沸石的独特二次构建单元来实现的,该二次构建单元具有双四元环(d4r)构型和富含Ge的构型。主客双金属结构(Pt4-Ge2-d4r@UTL)促进丙烷脱氢,并且具有高活性、高丙烯选择性和长期稳定性。该研究证明了锗硅酸盐在设计合成高性能丙烷脱氢催化剂中的应用。
Yue Ma et.al Germanium-enriched double-four-membered-ring units inducing zeolite-confined subnanometric Pt clusters for efficient propane dehydrogenation Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00968-7
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00968-7