从废水中高效地光催化制备H₂是解决环境和能源危机的重要解决方案，但由于光催化剂中光诱导电荷的快速复合和有机污染物导致的电子消耗，使得单催化剂中双功能光催化（同时氧化和还原反应）的一个重大挑战是在原子水平上设计光生电荷的空间分离路径。近日，河北工业大学王鹏飞、南开大学展思辉报道了超交换诱导Pt-O-Ti³⁺位点在单一光催化剂上高效产氢并降解废水中的有机物。

本文要点：

1) 作者设计了一种具有氧空位的Pt掺杂BaTiO₃单催化剂（BTPO_v），其具有Pt-O-Ti³⁺短电荷分离位点，在氧化莫西沙星（k=0.048 min⁻¹）的同时，能够获得优异的H₂生产性能（1519μmol·g⁻¹·h⁻¹），几乎是原始BaTiO₃（35μmol·g⁻¹·h⁻¹和k=0.00049 min⁻¹）的43和98倍。

2) 有效的电荷分离路径表明，氧空位将光致电荷从光催化剂提取到催化表面，相邻的Ti³⁺缺陷通过H*吸附和还原的超交换效应使电子快速迁移到Pt原子，而空穴将被限制在Ti³⁺缺陷中用于莫西沙星的氧化。BTPO_v具有优异的原子经济性和实际应用潜力，在最近报道的双功能光催化剂中具有最佳的H₂生产TOF（370.4 h⁻¹），并在多种类型的废水中表现出优异的H₂生产活性。

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Tao Zhang et.al Superexchange-induced Pt-O-Ti³⁺ site on single photocatalyst for efficient H2 production with organics degradation in wastewater PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2302873120

https://doi.org/10.1073/pnas.2302873120